1. 大派键形成条件：当两个相邻的原子中，在能量最低的状态下，其空轨道和占据轨道间的距离很近，且两个原子的电子云能够相互重叠时，形成大派键的可能性就会增加。

这是因为当原子间的电子云重叠时，会形成共价键，增加原子间的相互作用力。此外，原子轨道的重叠会导致能量下降，进一步促进大派键的形成。因此，当两个原子之间的电子云接近且轨道重叠程度高时，大派键很可能会形成。

2. 大派键计算方法：大派键的计算方法基于分子轨道理论，使用量子化学计算软件进行计算。首先需要计算每个原子的分子轨道，再通过线性组合得到整个分子的分子轨道。在得到分子的分子轨道后，通过对轨道进行研究可判断大派键是否存在。

具体步骤为：(1) 使用量子化学计算软件计算分子的分子轨道；(2) 对分子的分子轨道进行能量排序，并确定哪些轨道可能参与大派键形成；(3) 通过分析电子密度差异和轨道互相重叠程度，确定大派键是否存在。

总之，大派键的形成与原子间的电子云重叠和共价键增加有关，并且需要使用分子轨道理论及量子化学计算软件进行分析和计算。